分子和赝势是关系如何？赝势一般用于晶体吧，分子计算一般不用赝势吧？
好的，我们来详细聊聊分子计算、晶体计算以及两者之间可能关联的赝势。
分子计算与晶体计算：视角的不同
首先，我们要明确分子计算和晶体计算的基本出发点是不同的。
分子计算： 顾名思义，我们关注的是单个、离散的分子。这里的“分子”可以是水分子（H₂O）、氨气分子（NH₃）、或者一个复杂的生物大分子。计算的目标通常是理解其内部的电子结构、几何构型、反应路径、光谱性质、热力学性质等等。我们关心的是分子内部原子核和电子之间的相互作用，以及它们如何构成一个稳定的体系。在分子计算中，我们通常会考虑所有原子核和所有电子的完整描述。
晶体计算： 这里的“晶体”指的是具有周期性长程有序结构的固体材料。例如，金属（如铜 Cu）、陶瓷（如氧化铝 Al₂O₃）、半导体（如硅 Si）、盐（如氯化钠 NaCl）等。晶体由无数个重复的单元（晶胞）在三维空间中周期性排列构成。晶体计算的目标是理解材料的整体性质，比如导电性、光学性质、力学强度、相变等等。由于晶体的周期性，我们并不需要计算无限多个原子，只需要描述一个最小的重复单元（晶胞）及其边界条件，然后利用周期性进行“平移”来代表整个晶体。
为什么需要赝势？—— 核心在于“简化”
现在我们来谈谈赝势（Pseudopotential）。赝势的出现，本质上是为了简化计算，特别是针对具有核心电子的原子。
让我们深入理解一下原子内部的电子结构：
1. 核心电子 (Core electrons): 紧密束缚在原子核附近的电子，它们的能量非常低，而且空间分布非常靠近原子核。它们的角色相对固定，很少参与化学键的形成或材料的宏观性质。
2. 价电子 (Valence electrons): 位于原子最外层，能量相对较高，能够参与化学键的形成，决定了物质的化学和物理性质。
在量子力学计算中，描述所有电子和所有原子核的相互作用是核心任务。然而，核心电子由于与原子核的库仑相互作用非常强，它们的波函数在原子核附近表现出剧烈的振荡。这些剧烈振荡的波函数在计算中会带来两个主要问题：
计算量巨大： 描述这些快速变化的波函数需要非常密集的基组（在计算中用来近似波函数）。这会急剧增加计算的复杂度和所需资源。
核心电子的“惰性”： 正如前面提到的，核心电子很少参与物质的宏观性质，它们的参与主要体现在提供一个“平均的”电荷分布，并且在原子核附近形成一个“排斥”的效应，防止价电子过于靠近原子核。
赝势的“魔法”：替代核心电子
赝势就是一种巧妙的近似方法，它用一个“赝”的相互作用来代替原子核和核心电子之间的真实相互作用。具体来说：
1. 移除核心电子： 在赝势近似中，我们选择性地“移除”原子中的核心电子。
2. 修改原子核的势： 同时，我们修改原子核对价电子的吸引势，使其行为能够近似模拟真实原子中价电子的行为，就像核心电子还在一样。
3. 保持价电子行为一致： 理想的赝势能够保证：
在原子核附近（价电子会遇到的区域之外），贋势的波函数是光滑的，避免了核心电子波函数的剧烈振荡。
在价电子的实际活动区域，贋势产生的价电子能量、波函数形状以及它们与原子核的有效相互作用，应该尽可能地接近于包含核心电子的真实原子。
价电子的总数和它们在形成化学键时的行为应该与原始原子一致。
这样一来，我们只需要计算价电子的运动，而核心电子的贡献则被有效地“打包”到这个赝势中。这极大地简化了计算，使得对包含大量电子的体系（如金属、大分子）进行计算成为可能。
赝势的“应用场景”：晶体与分子
现在我们回到你的问题：赝势一般用于晶体吧，分子计算一般不用赝势吗？
是的，你说的基本是对的，但情况比这更 nuanced（微妙）。
赝势在晶体计算中的广泛应用：
巨大的周期性体系： 晶体本身就是一个庞大、重复的体系。如果使用全电子方法（计算所有电子），即使是简单的晶体，计算量也会非常惊人。
需要大量的原子： 即使我们只描述一个晶胞，这个晶胞中的原子也可能不少。例如，一个表面计算可能包含几十到几百个原子，一个块体材料中，如果想精确描述缺陷，也可能需要几十到几百个原子。
金属和半导体： 很多重要的晶体材料，如金属（Cu, Al, Fe等）和半导体（Si, Ge, GaAs等），以及许多陶瓷和盐类，其主要性质（如导电性、电子带结构）确实由价电子主导。赝势非常适合描述这些体系。
赝势在分子计算中的使用：
不是“一般不用”，而是“视情况使用，并且有特定需求”：
小型分子： 对于非常小的分子，例如H₂O、NH₃、CH₄等，全电子计算的计算量是完全可以承受的。使用全电子方法可以获得最高精度的结果，因为我们没有引入任何近似。
核心电子作用重要时： 在某些情况下，核心电子虽然不直接参与化学键，但它们仍然会对价电子的行为产生影响，例如“偶极屏蔽效应”或“核心价层相互作用”。特别是当我们要研究X射线吸收光谱（XAS）、X射线光电子能谱（XPS）、内层电子跃迁，或者原子核周围的强电场效应时，核心电子的作用就不能被忽略。这时，全电子方法或者需要使用能够精确描述核心电子行为的方法（但通常不是标准的赝势）。
密度泛函理论（DFT）中的“伪原子”： 在某些DFT方法中，尤其是涉及到“量子蒙特卡洛（QMC）”或者一些“更高级的电子结构理论”时，为了提高效率，也可能会采用类似赝势的思想，将核心电子“冻结”或者用特殊的势来描述。
“经验性”的分子赝势： 有时，为了在分子计算中引入某种效率提升，会开发一些“经验性”的赝势，但这些通常不用于常规的化学计算，更多是在特定研究领域。
“全电子”基组 VS “赝势”基组： 在选择量子化学计算的软件时，用户通常会选择“全电子基组”（例如STO3G, 631G, ccpVTZ等）或者“包含赝势的基组”（例如ECP, LANL2DZ等）。前者意味着计算所有电子；后者意味着计算时会配合使用赝势。
总结来说：
主要使用场景： 赝势的主要战场和优势体现在晶体材料计算中。这是因为晶体体系庞大且具有周期性，全电子计算的成本过高，而核心电子的贡献通常可以被很好地模拟。
分子计算中的立场：
常规分子计算： 对于大多数常规的分子性质研究（如几何优化、频率分析、反应能、轨道能量等），特别是对于元素周期表中较轻的元素（C, H, O, N等），全电子方法是首选，也是最普遍的，因为其精度最高，并且计算量在可接受范围内。
特定分子研究： 在需要考虑核心电子效应（如XPS, XAS）或需要计算大分子（如蛋白质、DNA）的电子结构以降低计算成本时，可能会选择性地使用包含赝势的基组。但是，这通常是为了效率而牺牲一定的精度，而且这些赝势的开发和使用需要更谨慎，要确保它们能准确描述价电子的行为。
打个比方：
想象你要计算一群人的身高。
全电子方法： 你测量每一个人的身高，然后进行统计分析。这是最精确的，但如果人群非常庞大，工作量就很大。
赝势方法（用于晶体）： 想象你研究的是一个城市的人口。你发现，大多数人的身高对城市整体的“平均身高”影响不大，真正影响“平均身高”的是那部分在“成年期”的“主力人群”。你可以选择只统计这部分人的身高，并且对于儿童或老年人，你有一个“模型”（赝势），它能模拟出他们“如果成年了”会贡献什么样的身高值。这样做可以让你快速了解城市的大致平均身高，而不用逐一测量每个人。
对于分子计算，如果你只需要了解一个“小孩”（小型分子）的身高，直接测量（全电子计算）是最简单的。但如果你需要了解“一个社区”的平均身高，并且知道小孩的身高和成人的身高有很强的关联性，你可能会用一个模型来预测小孩未来的身高，这样可以加快你的统计。
所以，赝势与分子计算的关系是：不是绝对不用，而是在对效率有强烈需求，且核心电子效应不是决定性因素时，才被考虑使用。大多数情况下，分子计算倾向于采用全电子方法以追求最高的精度。
希望这次的解释足够详细，并且让你摆脱了AI写作的感觉！
分子计算与晶体计算：视角的不同
首先，我们要明确分子计算和晶体计算的基本出发点是不同的。
分子计算： 顾名思义，我们关注的是单个、离散的分子。这里的“分子”可以是水分子（H₂O）、氨气分子（NH₃）、或者一个复杂的生物大分子。计算的目标通常是理解其内部的电子结构、几何构型、反应路径、光谱性质、热力学性质等等。我们关心的是分子内部原子核和电子之间的相互作用，以及它们如何构成一个稳定的体系。在分子计算中，我们通常会考虑所有原子核和所有电子的完整描述。
晶体计算： 这里的“晶体”指的是具有周期性长程有序结构的固体材料。例如，金属（如铜 Cu）、陶瓷（如氧化铝 Al₂O₃）、半导体（如硅 Si）、盐（如氯化钠 NaCl）等。晶体由无数个重复的单元（晶胞）在三维空间中周期性排列构成。晶体计算的目标是理解材料的整体性质，比如导电性、光学性质、力学强度、相变等等。由于晶体的周期性，我们并不需要计算无限多个原子，只需要描述一个最小的重复单元（晶胞）及其边界条件，然后利用周期性进行“平移”来代表整个晶体。
为什么需要赝势？—— 核心在于“简化”
现在我们来谈谈赝势（Pseudopotential）。赝势的出现，本质上是为了简化计算，特别是针对具有核心电子的原子。
让我们深入理解一下原子内部的电子结构：
1. 核心电子 (Core electrons): 紧密束缚在原子核附近的电子，它们的能量非常低，而且空间分布非常靠近原子核。它们的角色相对固定，很少参与化学键的形成或材料的宏观性质。
2. 价电子 (Valence electrons): 位于原子最外层，能量相对较高，能够参与化学键的形成，决定了物质的化学和物理性质。
在量子力学计算中，描述所有电子和所有原子核的相互作用是核心任务。然而，核心电子由于与原子核的库仑相互作用非常强，它们的波函数在原子核附近表现出剧烈的振荡。这些剧烈振荡的波函数在计算中会带来两个主要问题：
计算量巨大： 描述这些快速变化的波函数需要非常密集的基组（在计算中用来近似波函数）。这会急剧增加计算的复杂度和所需资源。
核心电子的“惰性”： 正如前面提到的，核心电子很少参与物质的宏观性质，它们的参与主要体现在提供一个“平均的”电荷分布，并且在原子核附近形成一个“排斥”的效应，防止价电子过于靠近原子核。
赝势的“魔法”：替代核心电子
赝势就是一种巧妙的近似方法，它用一个“赝”的相互作用来代替原子核和核心电子之间的真实相互作用。具体来说：
1. 移除核心电子： 在赝势近似中，我们选择性地“移除”原子中的核心电子。
2. 修改原子核的势： 同时，我们修改原子核对价电子的吸引势，使其行为能够近似模拟真实原子中价电子的行为，就像核心电子还在一样。
3. 保持价电子行为一致： 理想的赝势能够保证：
在原子核附近（价电子会遇到的区域之外），贋势的波函数是光滑的，避免了核心电子波函数的剧烈振荡。
在价电子的实际活动区域，贋势产生的价电子能量、波函数形状以及它们与原子核的有效相互作用，应该尽可能地接近于包含核心电子的真实原子。
价电子的总数和它们在形成化学键时的行为应该与原始原子一致。
这样一来，我们只需要计算价电子的运动，而核心电子的贡献则被有效地“打包”到这个赝势中。这极大地简化了计算，使得对包含大量电子的体系（如金属、大分子）进行计算成为可能。
赝势的“应用场景”：晶体与分子
现在我们回到你的问题：赝势一般用于晶体吧，分子计算一般不用赝势吗？
是的，你说的基本是对的，但情况比这更 nuanced（微妙）。
赝势在晶体计算中的广泛应用：
巨大的周期性体系： 晶体本身就是一个庞大、重复的体系。如果使用全电子方法（计算所有电子），即使是简单的晶体，计算量也会非常惊人。
需要大量的原子： 即使我们只描述一个晶胞，这个晶胞中的原子也可能不少。例如，一个表面计算可能包含几十到几百个原子，一个块体材料中，如果想精确描述缺陷，也可能需要几十到几百个原子。
金属和半导体： 很多重要的晶体材料，如金属（Cu, Al, Fe等）和半导体（Si, Ge, GaAs等），以及许多陶瓷和盐类，其主要性质（如导电性、电子带结构）确实由价电子主导。赝势非常适合描述这些体系。
赝势在分子计算中的使用：
不是“一般不用”，而是“视情况使用，并且有特定需求”：
小型分子： 对于非常小的分子，例如H₂O、NH₃、CH₄等，全电子计算的计算量是完全可以承受的。使用全电子方法可以获得最高精度的结果，因为我们没有引入任何近似。
核心电子作用重要时： 在某些情况下，核心电子虽然不直接参与化学键，但它们仍然会对价电子的行为产生影响，例如“偶极屏蔽效应”或“核心价层相互作用”。特别是当我们要研究X射线吸收光谱（XAS）、X射线光电子能谱（XPS）、内层电子跃迁，或者原子核周围的强电场效应时，核心电子的作用就不能被忽略。这时，全电子方法或者需要使用能够精确描述核心电子行为的方法（但通常不是标准的赝势）。
密度泛函理论（DFT）中的“伪原子”： 在某些DFT方法中，尤其是涉及到“量子蒙特卡洛（QMC）”或者一些“更高级的电子结构理论”时，为了提高效率，也可能会采用类似赝势的思想，将核心电子“冻结”或者用特殊的势来描述。
“经验性”的分子赝势： 有时，为了在分子计算中引入某种效率提升，会开发一些“经验性”的赝势，但这些通常不用于常规的化学计算，更多是在特定研究领域。
“全电子”基组 VS “赝势”基组： 在选择量子化学计算的软件时，用户通常会选择“全电子基组”（例如STO3G, 631G, ccpVTZ等）或者“包含赝势的基组”（例如ECP, LANL2DZ等）。前者意味着计算所有电子；后者意味着计算时会配合使用赝势。
总结来说：
主要使用场景： 赝势的主要战场和优势体现在晶体材料计算中。这是因为晶体体系庞大且具有周期性，全电子计算的成本过高，而核心电子的贡献通常可以被很好地模拟。
分子计算中的立场：
常规分子计算： 对于大多数常规的分子性质研究（如几何优化、频率分析、反应能、轨道能量等），特别是对于元素周期表中较轻的元素（C, H, O, N等），全电子方法是首选，也是最普遍的，因为其精度最高，并且计算量在可接受范围内。
特定分子研究： 在需要考虑核心电子效应（如XPS, XAS）或需要计算大分子（如蛋白质、DNA）的电子结构以降低计算成本时，可能会选择性地使用包含赝势的基组。但是，这通常是为了效率而牺牲一定的精度，而且这些赝势的开发和使用需要更谨慎，要确保它们能准确描述价电子的行为。
打个比方：
想象你要计算一群人的身高。
全电子方法： 你测量每一个人的身高，然后进行统计分析。这是最精确的，但如果人群非常庞大，工作量就很大。
赝势方法（用于晶体）： 想象你研究的是一个城市的人口。你发现，大多数人的身高对城市整体的“平均身高”影响不大，真正影响“平均身高”的是那部分在“成年期”的“主力人群”。你可以选择只统计这部分人的身高，并且对于儿童或老年人，你有一个“模型”（赝势），它能模拟出他们“如果成年了”会贡献什么样的身高值。这样做可以让你快速了解城市的大致平均身高，而不用逐一测量每个人。
对于分子计算，如果你只需要了解一个“小孩”（小型分子）的身高，直接测量（全电子计算）是最简单的。但如果你需要了解“一个社区”的平均身高，并且知道小孩的身高和成人的身高有很强的关联性，你可能会用一个模型来预测小孩未来的身高，这样可以加快你的统计。
所以，赝势与分子计算的关系是：不是绝对不用，而是在对效率有强烈需求，且核心电子效应不是决定性因素时，才被考虑使用。大多数情况下，分子计算倾向于采用全电子方法以追求最高的精度。
希望这次的解释足够详细，并且让你摆脱了AI写作的感觉！
网友意见
赝势是相对“全势”说的。来源于库伦相互作用的1/r发散性。看到这两个字，第一反应就是做电子结构计算用。但分子力场也可以开发赝势，做分子动力学模拟。
分子动力学模拟中把原子间的库伦相互作用和范德华相互作用换成赝势（soft core potential)，可以允许两个原子之间的距离很接近，有利于“炼金术”类的计算。
电子结构计算中引入赝势，有两个好处：
1.把原子核附近快速变化的波函数“抹平”，减少计算量，且容易收敛。需求在于计算过渡金属等周期表后边的元素时，原子核附近的波函数变化较大，但是用处不大，因为我们只关心原子间的波函数。所以可以开发赝势，用模型代表原子核附近的势能，电子波函数也可以少用一点，减少计算量。
2.重原子包含相对论效应，精确计算要用基于狄拉克方程的四分量、二分量等哈密顿量，波函数也由一个函数变成二维或者四维的函数向量，计算量超级大。用高精度狄拉克方程精确计算原子，再基于结果做成赝势，计算原子组成的分子或者晶体，就可以仍然用普通的DFT或者HF系列方法计算了。
上述赝势方法没有限制，计算分子和晶体都是一样的。唯一区别是基于平面波的DFT计算中，即使对于H、C等原子，如果不用赝势，也存在原子核附近波函数变化过大和计算量大的问题。所以DFT中，用赝势-平面波法解KS方程，一律使用赝势了。对于用原子基组，只有计算第四周期以后的元素才会遇到问题、出现添加赝势的需求。
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