分子轨道理论是否已经十分完美？
分子轨道理论：光芒四射，但并非完美无瑕
分子轨道理论（Molecular Orbital Theory，简称MOT）无疑是现代化学中最具影响力和解释力的工具之一。它颠覆了传统的价键理论，为理解分子结构、化学键的性质、光谱性质乃至反应机理提供了更为深刻和宏观的视角。当我们将电子置于整个分子这一更大的舞台上时，MOT展现出了令人惊叹的描绘能力，解释了许多传统理论难以触及的现象，例如氧气的顺磁性。
MOT的辉煌之处：
1. 电子的离域性与分子整体性： MOT最核心的贡献在于它将电子视为在整个分子范围内离域的粒子，而不是局限于两个原子之间。这直接解决了诸如苯的共振结构等问题，使得我们能够理解为什么苯的六个碳碳键长度相等且介于单键和双键之间。每个电子都存在于一个遍布整个分子的分子轨道中，这种集体性赋予了分子独特的稳定性和性质。
2. 能量的量化与电子填充： MOT通过将原子轨道线性组合（Linear Combination of Atomic Orbitals, LCAO）形成分子轨道，并计算这些分子轨道的能量。根据能量高低，电子被依次填充到这些分子轨道中，遵循泡利不相容原理和洪特规则。这不仅解释了电子排布，还直接关联到分子的电子能级结构，为理解分子的光谱性质（如紫外可见吸收光谱）提供了坚实的基础。例如，HOMO（最高占据分子轨道）和LUMO（最低未占据分子轨道）的能量差，往往决定了分子的光吸收能力。
3. 成键与反键的解释： MOT清晰地区分了成键轨道（能量低于组成它的原子轨道）和反键轨道（能量高于组成它的原子轨道）。电子填充成键轨道会增加分子的稳定性，而填充反键轨道则会削弱稳定性。成键轨道中的电子密度集中在原子核之间，起到“粘合剂”的作用，而反键轨道中的电子密度则分布在原子核之间，具有“排斥”效应。键级（bond order）的计算，即成键电子数减去反键电子数的一半，直接反映了化学键的强度和稳定性，与实验观察高度一致。
4. 解释反常现象： 氧气（O₂）的顺磁性是MOT的经典胜利。根据价键理论，氧气分子应由两个单键构成，电子应成对排列，呈现抗磁性。然而，实验证明氧气是顺磁性的，分子中有两个未成对电子。MOT通过计算氧分子的分子轨道图，发现在其LUMO的两个简并（能量相同）的反键轨道中，电子会按照洪特规则分别填充，从而解释了氧气的顺磁性。
5. 描述超共轭和激发态： MOT也能较好地描述超共轭现象，即π电子与相邻σ键轨道的相互作用。更重要的是，MOT能够描述分子的激发态，理解电子从一个分子轨道跃迁到另一个分子轨道时能量的变化，这对于理解光化学反应至关重要。
然而，MOT并非完美无缺：
尽管MOT取得了辉煌的成就，但它仍然存在一些局限性，特别是在描述一些复杂体系时，其精确性和直观性可能会受到挑战。
1. 计算的复杂性： 对于包含许多原子的复杂分子，精确计算所有分子轨道的能量和形状会变得非常困难。虽然发展出了各种近似方法（如半经验方法），但它们往往牺牲了一定的精度。全电子从头计算（ab initio）虽然理论上最精确，但计算量呈指数级增长，对于中等大小以上的分子几乎不可行。
2. 对“局域性”描述的不足： MOT将电子视为离域的，这对于解释共振和离域效应非常有效。但它在描述那些具有明显“局域”成键特征的分子时，例如某些配位化合物中的金属配体键，就显得不够直观。虽然可以通过分析轨道重叠程度来推断，但不如价键理论那样能清晰地描绘出“键”的概念。
3. 简并轨道的处理： 对于具有多个能量相同的简并轨道，特别是当这些轨道中的电子填充不完全时，MOT的处理可能变得复杂。虽然洪特规则能指导电子填充，但对于分析简并轨道之间的相互作用以及它们对分子性质的影响，需要更细致的量子力学计算。
4. 电子关联效应的挑战： 标准的MOT计算通常基于单电子近似（如HartreeFock方法），即每个电子的运动是在其他电子产生的平均场中进行的。然而，电子之间存在真实的、瞬间的相互排斥（电子关联）。当电子关联效应显著时，例如在某些具有强电子电子相互作用的体系中，单电子近似的MOT就会出现较大的偏差。需要更高级的方法，如组态相互作用（CI）或多体微扰理论（MPn），来更准确地描述这些效应，但这些方法无疑会大大增加计算的复杂性。
5. 概念的抽象性： 对于初学者而言，分子轨道本身是一个抽象的概念。理解分子轨道如何由原子轨道线性组合而成，以及这些轨道是如何形成化学键并影响分子性质的，需要一定的学习和消化过程。相比之下，价键理论的“轨道重叠形成共价键”的概念更为直观。
6. 描述范德华力等弱相互作用的局限： MOT主要关注共价键的形成和电子在分子内的分布。对于分子间的弱相互作用，如范德华力（包括色散力、偶极偶极作用等），MOT本身并不能直接给出详细的解释。虽然可以通过计算分子轨道相互作用来间接理解，但这并非其核心优势。
总结：
分子轨道理论是一项伟大的科学成就，它以其强大的解释力和预言能力，极大地推动了化学科学的发展。它为我们提供了理解分子世界的全新视角，能够解释许多宏观现象背后的微观机理。
然而，“完美”是一个极其苛刻的词语，尤其在科学理论的海洋中。MOT在面对极其复杂的分子、强烈的电子关联效应以及某些特定类型的化学键时，确实会遇到挑战，需要借助更高级的计算方法或与其他理论相结合才能更全面地理解。它是一个不断发展和完善的理论框架，研究人员一直在努力改进计算方法，扩展其应用范围，使其更加精确和普适。
因此，与其说MOT是“完美”的，不如说它是“极其强大且不可或缺”的。它为我们打开了一扇通往分子内部奥秘的大门，让我们得以窥见电子在分子世界中的奇妙舞蹈。尽管存在局限，但它在化学理论体系中的地位依然难以撼动，并且随着计算化学的发展，其应用和精确度也在不断提升。
分子轨道理论（Molecular Orbital Theory，简称MOT）无疑是现代化学中最具影响力和解释力的工具之一。它颠覆了传统的价键理论，为理解分子结构、化学键的性质、光谱性质乃至反应机理提供了更为深刻和宏观的视角。当我们将电子置于整个分子这一更大的舞台上时，MOT展现出了令人惊叹的描绘能力，解释了许多传统理论难以触及的现象，例如氧气的顺磁性。
MOT的辉煌之处：
1. 电子的离域性与分子整体性： MOT最核心的贡献在于它将电子视为在整个分子范围内离域的粒子，而不是局限于两个原子之间。这直接解决了诸如苯的共振结构等问题，使得我们能够理解为什么苯的六个碳碳键长度相等且介于单键和双键之间。每个电子都存在于一个遍布整个分子的分子轨道中，这种集体性赋予了分子独特的稳定性和性质。
2. 能量的量化与电子填充： MOT通过将原子轨道线性组合（Linear Combination of Atomic Orbitals, LCAO）形成分子轨道，并计算这些分子轨道的能量。根据能量高低，电子被依次填充到这些分子轨道中，遵循泡利不相容原理和洪特规则。这不仅解释了电子排布，还直接关联到分子的电子能级结构，为理解分子的光谱性质（如紫外可见吸收光谱）提供了坚实的基础。例如，HOMO（最高占据分子轨道）和LUMO（最低未占据分子轨道）的能量差，往往决定了分子的光吸收能力。
3. 成键与反键的解释： MOT清晰地区分了成键轨道（能量低于组成它的原子轨道）和反键轨道（能量高于组成它的原子轨道）。电子填充成键轨道会增加分子的稳定性，而填充反键轨道则会削弱稳定性。成键轨道中的电子密度集中在原子核之间，起到“粘合剂”的作用，而反键轨道中的电子密度则分布在原子核之间，具有“排斥”效应。键级（bond order）的计算，即成键电子数减去反键电子数的一半，直接反映了化学键的强度和稳定性，与实验观察高度一致。
4. 解释反常现象： 氧气（O₂）的顺磁性是MOT的经典胜利。根据价键理论，氧气分子应由两个单键构成，电子应成对排列，呈现抗磁性。然而，实验证明氧气是顺磁性的，分子中有两个未成对电子。MOT通过计算氧分子的分子轨道图，发现在其LUMO的两个简并（能量相同）的反键轨道中，电子会按照洪特规则分别填充，从而解释了氧气的顺磁性。
5. 描述超共轭和激发态： MOT也能较好地描述超共轭现象，即π电子与相邻σ键轨道的相互作用。更重要的是，MOT能够描述分子的激发态，理解电子从一个分子轨道跃迁到另一个分子轨道时能量的变化，这对于理解光化学反应至关重要。
然而，MOT并非完美无缺：
尽管MOT取得了辉煌的成就，但它仍然存在一些局限性，特别是在描述一些复杂体系时，其精确性和直观性可能会受到挑战。
1. 计算的复杂性： 对于包含许多原子的复杂分子，精确计算所有分子轨道的能量和形状会变得非常困难。虽然发展出了各种近似方法（如半经验方法），但它们往往牺牲了一定的精度。全电子从头计算（ab initio）虽然理论上最精确，但计算量呈指数级增长，对于中等大小以上的分子几乎不可行。
2. 对“局域性”描述的不足： MOT将电子视为离域的，这对于解释共振和离域效应非常有效。但它在描述那些具有明显“局域”成键特征的分子时，例如某些配位化合物中的金属配体键，就显得不够直观。虽然可以通过分析轨道重叠程度来推断，但不如价键理论那样能清晰地描绘出“键”的概念。
3. 简并轨道的处理： 对于具有多个能量相同的简并轨道，特别是当这些轨道中的电子填充不完全时，MOT的处理可能变得复杂。虽然洪特规则能指导电子填充，但对于分析简并轨道之间的相互作用以及它们对分子性质的影响，需要更细致的量子力学计算。
4. 电子关联效应的挑战： 标准的MOT计算通常基于单电子近似（如HartreeFock方法），即每个电子的运动是在其他电子产生的平均场中进行的。然而，电子之间存在真实的、瞬间的相互排斥（电子关联）。当电子关联效应显著时，例如在某些具有强电子电子相互作用的体系中，单电子近似的MOT就会出现较大的偏差。需要更高级的方法，如组态相互作用（CI）或多体微扰理论（MPn），来更准确地描述这些效应，但这些方法无疑会大大增加计算的复杂性。
5. 概念的抽象性： 对于初学者而言，分子轨道本身是一个抽象的概念。理解分子轨道如何由原子轨道线性组合而成，以及这些轨道是如何形成化学键并影响分子性质的，需要一定的学习和消化过程。相比之下，价键理论的“轨道重叠形成共价键”的概念更为直观。
6. 描述范德华力等弱相互作用的局限： MOT主要关注共价键的形成和电子在分子内的分布。对于分子间的弱相互作用，如范德华力（包括色散力、偶极偶极作用等），MOT本身并不能直接给出详细的解释。虽然可以通过计算分子轨道相互作用来间接理解，但这并非其核心优势。
总结：
分子轨道理论是一项伟大的科学成就，它以其强大的解释力和预言能力，极大地推动了化学科学的发展。它为我们提供了理解分子世界的全新视角，能够解释许多宏观现象背后的微观机理。
然而，“完美”是一个极其苛刻的词语，尤其在科学理论的海洋中。MOT在面对极其复杂的分子、强烈的电子关联效应以及某些特定类型的化学键时，确实会遇到挑战，需要借助更高级的计算方法或与其他理论相结合才能更全面地理解。它是一个不断发展和完善的理论框架，研究人员一直在努力改进计算方法，扩展其应用范围，使其更加精确和普适。
因此，与其说MOT是“完美”的，不如说它是“极其强大且不可或缺”的。它为我们打开了一扇通往分子内部奥秘的大门，让我们得以窥见电子在分子世界中的奇妙舞蹈。尽管存在局限，但它在化学理论体系中的地位依然难以撼动，并且随着计算化学的发展，其应用和精确度也在不断提升。
网友意见
推荐阅读：
http://www. dxhx.pku.edu.cn/article /2016/1000-8438/20160906.shtml
也许和你想象的相反，比起（简单的）分子轨道理论（Hartree-Fock 理论），Linus Pauling 在1928年提出的价键理论反而是更精巧更完善的。
首先我们需要明确，量子化学的基本任务是求解形式为[1]
的反对称的、多电子的、分子波函数，其中 分别代表其空间坐标和自旋态。
分子轨道理论和价键理论的共同出发点是基于原子波函数（原子轨道）来构造分子波函数，然而价键理论直接从原子轨道根据键连关系来构造多电子波函数，再将这些多电子波函数线性组合来得到“准确的”多电子波函数（即共振）；而（简单的）分子轨道理论以原子轨道线性组合成分子轨道以后，给出一个行列式型的多电子波函数，称为Slater行列式，这样的方法不能得到电子间的相关作用。
现代版本的分子轨道理论则进一步线性组合组合这些行列式型的多电子波函数，当把所有的行列式型波函数（激发模式）都囊括进来的时候，我们可以证明它们是完备的。也就是说任何一个反对称的、多电子波函数，都存在线性组合系数，能够将这个反对称的、多电子波函数写成行列式型波函数的线性组合。这样的理论称为组态相互作用。[2]
现代版本的价键理论我不那么了解，可以参考[3]，它与某种等级的组态相互作用近似方法能产生可比较的结果。
补充一下大学化学阶段对VB和MO的应用[4]，在大学化学阶段，VB理论不过是比较成键数目，如果一个体系的单电子都会以自旋相反的形式配对，每多一对配对电子系统能量就更低；而MO理论，则把分子看作“大原子”，不过简单应用了Pauli principle和 Hund's rule。[5][6]
一个常常用来从价键理论引入分子轨道理论的例子是氧气分子的三重态基态。事实上价键理论可以构造三重态波函数，在[4]这篇论文中也定量解出了三重态能量低于单态。在大学化学里所谓的MO解释氧气顺磁性，不过简单应用了Pauli principle和 Hund's rule；而VB不过是比较成键数目，事实上与这种VB理论可比较的MO版本是RHF，会导致同样的失败。
另外一个被用于质疑杂化理论/价键理论的正确性的例子是甲烷的光电子能谱。但这种质疑完全来自对概念的无知，甲烷的光电子能谱反映的是甲烷从十个电子的中性状态被激发到九个电子的带一个正电荷的状态的过程。是一个多电子态到另一个多电子态。分子轨道理论在解释这种单电子现象有固有的优势，且由于 Brillouin's theorem 从HOMO移走一个电子的能量非常接近这个过程的准确能量（直到CISD计算才会给出修正）；但价键理论没有对“移走一个电子”的简单描述，我们必须考察其末态的电子结构，
是四个极限情况，它们之间有等价的耦合：
从对称性考虑，会产生一个 不可约表示（非简并）和一个 不可约表示（三重简并），对应光电子能谱的两个峰。
- 大多数情况下，价键论+共振论与相同基组的MCSCF等价，当然是某种意义上优于HF理论的。价键理论+共振论 和 简单分子轨道理论+FCI 会产生等价的、当前单电子基对应的、精确的多电子态，但如果停留在最小基，简单分子轨道理论（HF）不如 价键理论+共振论产生的多电子态。
- 现代量子化学普遍以分子轨道论为基础做高阶修正，因为直接用传统方法对原子轨道/杂化轨道做价键法会产生非正交的多电子态。
- 另一方面用分子轨道理论处理得到正交的波函数，可以应用多项式复杂度的相关计算（correlation methods，e.g., CISD, CCSD, MCSCF, DMRG）来做修正，其误差也一般是系统的（最终可以用外推得到一些“精确”结果），而共振论本身复杂度指数增长，截断的共振论方法有数值和理论上的困难。
- 三十年来，新兴的KS-DFT可以产生一些看起来像是分子轨道的结果，合理的基组选择可以让其能量接近CCSD(T)这样的精确方法，相应的分子轨道也被广泛使用。
- 事实上现在也有人用分子轨道的结果（比如分子片段上）来构造价键波函数并用共振论修正，比如电荷转移和分子间相互作用。更多的、被价键/共振理论启发的ansatz也在诸多领域被不断提出。[7][8][9]
参考
- ^ Parr, Robert G. "Density functional theory of atoms and molecules." Horizons of Quantum Chemistry. Springer, Dordrecht, 1980. 5-15.
- ^ Szabo, Attila, and Neil S. Ostlund. Modern quantum chemistry: introduction to advanced electronic structure theory. Courier Corporation, 2012.
- ^ Zhang, Huaiyu, et al. "Performance of the VBSCF method for pericyclic and π bond shift reactions." Journal of computational chemistry 40.10 (2019): 1123-1129.
- ^ a b Byrman, Carsten P., and Joop H. van Lenthe. "A valence bond study of the oxygen molecule." International journal of quantum chemistry 58.4 (1996): 351-360.
- ^Molecules 2021, 26(6), 1624 https://www.mdpi.com/1420-3049/26/6/1624
- ^Shaik, S.; Hiberty, P.C. A Chemist’s Guide to Valence Bond. Theory; Wiley-Interscience: Hobboken, NJ, USA, 2008 https://www.wiley.com/en-us/A+Chemist%27s+Guide+to+Valence+Bond+Theory+-p-9780470037355
- ^Postmodern Electronic Structure Theory https://escholarship.org/uc/item/9443j9wg
- ^The Resonating Valence Bond State in La2CuO4 and Superconductivity https://www.science.org/doi/10.1126/science.235.4793.1196
- ^Separated-pair approximation and separated-pair pair-density functional theory https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/SC/C5SC03321G
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